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  多孔单晶兼具长程有序晶格结构和无序连通孔道结构的双重优势。多孔单晶晶格结构清晰、化学组分精准、终止表面明确,具有高度扭曲和连续的活性表面,对于研究各类实际催化反应中的表界面结构及催化机制具有重要意义。  在国家基金重大研究计划重点项目、中国科学院洁净能源联合基金和中科院战略先导B等支持下,中科院福建物质结构研究所功能纳米结构设计与组装重点实验室谢奎课题组,通过晶格重构策略生长出了2cm尺寸的多孔Ta3N5单晶,精准控制了多个晶面的取向。三维连通孔道结构有效降低光子散射,同时具有充足的活性表面,单晶骨架显著增强了载流子分离效率。多孔单晶光电极表现出相对于传统多晶材料~20光电化学性能的增强幅度,展现出光电化学氧化醇制醛/酮的优异的转化率和选择性。特别是不同晶面Ta-N配位结构差异性影响着产物选择性。  相关成果发表在《德国应用化学》(Angew.Chem.Int.Ed.)。论文的共同第一作者是金路和程方圆。  课题组长期从事多孔单晶与表界面结构研究,在多孔单晶表面结构构筑及催化机制(NatCommun,2019,10:3168;NatCommun,2019,10:4727;AdvMater,2018,180655;MaterHoriz,2018,5:953;NatCommun,2017,8:2178)与界面结构构筑及催化机制(ACSCatal2020,10,3505;NatCommun,2019,10:1173;NatCommun,2019,10,1550;SciAdv,2018,4:eaar5100;NatCommun,2017,8:14785)方面取得了一系列进展。福建物构所多孔单晶光电极研究取得进展

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  俯冲带是地球板块汇聚消亡的地方,作为板块构造中最活跃的地质系统之一,不仅产生广阔的造山带,还可以将地表物质带入地球内部,产生巨量的火山活动。洋陆俯冲带中,大洋板块通过俯冲板块角度或速率的变化,不断切换构造挤压或伸展的模式,以此改造着俯冲带上盘的大陆板块。当俯冲角度较小或发生平板俯冲时,大陆板块以挤压变形为主,同时处于岛弧岩浆活动的低谷或间歇期;当俯冲角度变大,大陆板块便受到伸展变形控制,广泛发育伸展构造与盆地,并伴随着岛弧岩浆的爆发。东太平洋地区的北美科迪勒拉山系和南美的安第斯山在俯冲作用之下,均记录了类似的下盘俯冲与上盘构造的耦合过程。因此,在西太平洋,精确限定俯冲带上盘大陆板块内部构造作用和时间,将会对了解古太平洋中生代俯冲过程起到重要的推动作用。  中国科学院地质与地球物理研究所岩石圈演化国家重点实验室副研究员褚杨等对华南板块中部的越城岭岩体及其周边地区进行了详细的构造学和年代学工作(图1),并总结了华南板块晚中生代的伸展构造与岩浆活动时间。研究结果表明,越城岭地区发育了典型的伸展拆离断层,整体向西拆离,通过两期伸展作用,将位于拆离断层东部的越城岭岩体及其围岩从约10km深部揭露至地表(图2)。同构造岩石的云母Ar-Ar年代学记录了断层的活动时代分别为140-120Ma和100-85Ma,揭示了华南板块晚中生代可能存在两阶段的弧后伸展过程。  综合华南板块的中生代伸展构造活动时代与火山岩/岩浆岩时代(图3),他们发现伸展构造活动期也对应了岩浆岩的爆发期,而伸展构造的间隔期则发育挤压构造,其时代则对应了岩浆岩的平静期。这一现象精细刻画了古太平洋在晚中生代(约155-85Ma)的俯冲过程(图4):  (1)155-140Ma,低角度俯冲和遍及华南板块的挤压构造;  (2)140-120Ma,高角度俯冲和大规模弧后伸展构造和盆地发育;  (3)120-105Ma,低角度俯冲和集中在华南板块东缘/川东的挤压作用;  (4)105-85Ma,叠加在早期伸展构造之上第二阶段伸展作用。  研究成果发表于Tectonics。  论文链接图1华南构造简图和研究区构造地质图图2越城岭地区构造剖面图图3华南晚中生代伸展构造与岩浆作用统计图解图4晚中生代古太平洋俯冲与华南板块构造的演化阶段图

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  伽马光束可以携带轨道角动量(OAM),并且可以通过超相对论拉盖尔-高斯(LG)激光驱动产生,然而目前的激光技术很难获得超强LG激光。近期,中国科学院上海光学精密机械研究所强场激光物理国家重点实验室提出一种通过超强激光驱动的微结构靶获得携带轨道角动量MeV伽马射线束的新方案。相关成果发表于[ScientificReports9:18780(2019)]。  研究团队在模拟中发现,当超强圆偏振(CP)高斯光与微通道靶相互作用时,位于通道壁上的电子将被拉入激光场中,并经过激光直接加速至高能。这些电子与驱动激光共同传播时,由于电子速度略小于光速,其位于激光场的相位逐渐延迟。在新的相位上,电子感受到的CP激光电场方向与较早时刻的有所不同。这种变化导致电子具有切向的动量,所有电子束整体上表现为携带宏观OAM。激光脉冲到达通道后端的平面靶时将被反射,而高能电子束则与从平面靶反射的激光脉冲对撞,激发逆康普顿散射(ICS)过程,辐射出具有OAM的高能伽马光束。  进一步研究表明,光子携带的OAM来自参与ICS过程的电子与激光。通过移除反射平面靶,让另一束同向旋转或反向旋转的激光与电子碰撞进行对比,研究人员发现,伽马光束的OAM大约一半来自电子束,另一半来自散射激光。该方案结合了常用的CP高斯激光与新颖的微纳结构,符合目前大多数高功率激光装置条件,有望对激光驱动产生新型伽玛射线源的物理实验提供切实可行的参考和指导。  相关工作得到国家自然科学基金委等的支持。图1微通道靶与激光相互作用示意图图2(a)(b)分别为圆偏、线偏入射光情况下通道截面处电子密度分布图;(c)-(e)圆偏入射光情况下高能电子轨迹图、动量分布图及激光示意图;(f)-(h)线偏入射光情况下高能电子轨迹图、动量分布图及激光示意图。

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  近日,中国科学院上海药物研究所在抗炎药物靶点的结构和功能研究方面取得新进展——测定了甲酰肽受体FPR2与一种多肽激动剂结合的复合物晶体结构,揭示了该受体与多种配体分子的相互作用机制,为抗炎药物研发提供了重要依据。研究成果于伦敦时间3月5日在国际学术期刊《自然-通讯》(NatureCommunications)上发表,通讯作者为研究员吴蓓丽、赵强和许叶春。  甲酰肽在人体内发挥极为重要的生物学功能,介导炎症发生和超氧化物释放等生理活动。甲酰肽作为重要的趋化物,可通过与其受体结合,引起白细胞趋化作用,从而在炎症和组织损伤部位富集发挥生理功能。甲酰肽受体(formylpeptidereceptor,FPR)属于G蛋白偶联受体(G-protein-coupledreceptor,GPCR)超家族,人体内包含三种甲酰肽受体——FPR1、FPR2和FPR3。其中,FPR2主要分布于人体免疫细胞,调控多种重要生理功能,广泛参与各类炎症疾病的发生和发展,并与阿尔兹海默症、艾滋病和克罗恩病等严重疾病密切相关。与绝大多数GPCR不同,FPR2可识别多种结构迥异的配体,包括甲酰肽、非甲酰肽类多肽、脂、小分子和蛋白质等,产生致炎及抗炎等不同功能,是迄今为止发现的配体识别机制及功能转换最为复杂的GPCR之一。由于FPR2与其配体分子的作用机制不明,靶向该受体的药物开发进展缓慢,尚无药物成功上市。  此次,吴蓓丽、赵强和许叶春联合科研团队成功测定了FPR2与一种高特异性多肽激动剂WKYMVm结合的复合物晶体结构。WKYMVm是一种含有六个氨基酸的非甲酰肽类FPR2激动剂,研究表明其对皮肤伤口愈合、冠状动脉狭窄和缺血性新生血管等具有一定的疗效,是极具潜力的药物候选物。研究人员基于FPR2-WKYMVm复合物结构,综合利用氨基酸突变、配体结合和细胞信号转导等研究手段,并结合以往的多肽配体结构与活性相关性数据,在原子水平上阐明了FPR2与这种多肽激动剂的精细结合模式,指明了受体分子中对配体识别发挥关键作用的氨基酸。此外,通过比较FPR2与其它甲酰肽受体的氨基酸序列,并辅助功能实验,揭示了调控配体选择性的决定性因素。这些发现为靶向FPR2的药物设计提供了高精度的结构模板,将极大推动后续的药物优化改造和新型药物研发,以获得药效好、副作用低的药物分子。  为了进一步探究甲酰肽受体与其它类型配体的相互识别机制,研究人员基于FPR2的晶体结构,利用计算机分子对接模拟预测FPR1和FPR2与多种甲酰肽的结合模式。虽然两种甲酰肽受体的氨基酸序列相似性高达69%,但FPR2与甲酰肽类配体的结合能力远远低于FPR1,且对甲酰肽的长度及其C末端所带电荷具有较强的依赖性。分子对接模拟结果显示,两种甲酰肽受体分子中配体结合口袋的形状和电荷分布对受体与甲酰肽的结合产生决定性影响。在此基础上,运用氨基酸突变、配体结合和细胞信号转导等方法,进一步验证了受体中某些关键氨基酸在甲酰肽识别和受体活化过程中发挥的重要作用。研究人员还发现,虽然甲酰肽和非甲酰肽类配体WKYMVm与FPR2的结合模式不同,但两种激动剂均主要通过与配体结合口袋底部的氨基酸作用激活受体。这些发现揭示了FPR2对不同类型配体分子的特异性识别机制,以及不同甲酰肽受体对配体的选择性机制,并促进了对于甲酰肽受体细胞信号转导机制的深入理解,对于设计高选择性的新型药物具有十分重要的指导意义。  研究论文的第一作者是上海药物所研究生陈童和熊慕雅,该项研究的参与者还包括香港中文大学(深圳)教授叶德全、上海药物所研究生宗鑫、张慧、王沐和澳门大学研究生葛运军等。该项研究获得来自科技部、中科院和国家自然科学基金委员会的资助。  论文链接甲酰肽受体FPR2的三维结构示意图。FPR2在炎症反应中发挥关键作用,与阿尔兹海默症、克罗恩病等疾病密切相关。图中,FPR2结构以银色飘带和黄色表面图表示,多肽配体WKYMVm以橙色棍状结构图表示,甲酰肽fMLF,fMLFK,fMLFII分别以品红色、红色和绿色球状图表示。

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  黄土高原是世界上土壤侵蚀最为剧烈、地质灾害发生最为频繁的地区,这一区域特殊性与黄土高原的地质气候背景和黄土的特殊物质结构密切相关。黄土是一种结构脆弱和水敏性极强的特殊土,遇水软化,易发生侵蚀、湿陷流变、滑动等一系列水敏灾变行为。长期以来,黄土垂直节理在黄土高原微地貌演化、水土流失、地质灾害的形成与发生过程中扮演着重要的角色,定量描述和理解黄土垂直节理的成因和演化模式一直是黄土环境地质、水文地质和工程地质研究中的重要内容。  基于此,中国科学院地球环境研究所研究员金钊课题组博士生冯立,以黄土垂直节理的表现形态为对象,自西向东分别在甘肃黑方台台塬、甘肃董志塬、陕北洛川塬以及关中泾阳南塬地区开展了详细的野外调查,并以洛川塬早、中、晚更新世黄土为例,开展了微细观尺度三维CT和电镜SEM扫描实验。研究发现,黄土垂直节理是黄土历史沉积过程的产物,黄土结构孔隙中存在的孔隙集中带和垂直管状通道是原生垂直节理形成的微细观结构基础。垂直节理形态分布的变异性是由黄土结构特征、水动力(如降雨或灌溉)、黄土地层(如原位应力)和微地形共同控制,并进一步以黄土垂直节理在黄土景观系统中各尺度形态之间的联系,提出了跨尺度转换机制。  该研究不仅证明了黄土原生垂直节理发育的非饱和成因,而且为定量揭示黄土历史沉积动态下原生垂直节理的演化行为与异质性的起源勾勒了一种可能的水-力耦合模式,这对深入理解黄土的普遍异质性、结构演化、优势流以及滑坡、水土流失等地质灾害的发生提供了机制性认识。  该研究最近发表于国际工程地质期刊EngineeringGeology上。该成果由地球环境所主导,美国宾夕法尼亚州立大学、中国地质调查局西安地质调查中心和北京师范大学参与共同完成,得到了国家重点研发项目(2018YFC1504701)以及国家自然科学基金(41790444;41530640)的联合资助。  文章链接图1黄土高原黄土垂直节理发育的典型特征(a)晚更新世黄土(甘肃黑方台);(b)中更新世黄土(关中泾阳南塬);(c)早更新世黄土(陕北洛川黑木沟)。(d)、(e)和(f)泾阳南塬西庙店滑坡。垂直节理在植被覆盖率低、坡度陡(如坡底)、垂直峭壁等位置发育良好;(g)垂直节理没有穿透下覆古土壤层(泾阳南塬舒唐王村)。(h)落水洞和垂直节理的伴生关系。图2微观尺度下黄土原生垂直节理的成因机制。(a)初始沉积黄土具有的架空孔隙结构特征;(b)非饱和状态下粒间引力形成孔隙集中带和垂直管状通道结构单元;(c)水在土中流动的三种形式;(d)-(e)非饱和黄土发育垂直节理的微观水-力行为。

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  近日,中国科学院上海有机化学研究所研究员姜标团队成功研发新型绿色抑菌消毒剂——高纯天然大蒜E素制剂。该抑菌消毒剂是清馨水剂型高纯天然大蒜E素制剂,对环境安全,无毒副作用,与传统的含氯消毒剂和75%酒精相比,不存在氯气中毒和高浓度乙醇易燃的危险。通过配方调整,该制剂避免了令人不愉快的大蒜气味,具有清香味道,可以广泛应用于公共场合、医疗器械、食品、家庭等的抑菌消毒,相关专利技术已许可企业生产。  早在二十世纪五十年代末,上海有机所研究员梅斌夫等根据“大蒜田里少有害虫的现象”提出了大蒜生物农药的重大研究课题,并成功在山东、安徽等地广泛用于番薯的防霉防菌储存。在国家自然科学基金、国家文物局和上海科委的支持下,姜标团队在开展“基于天然蒜素类化合物的新型文物熏蒸消毒剂合成与剂型研究”的基础上,又研发了大蒜E素三元配方。该配方成功应用于文物、粮食仓储等的抑菌消毒。近期,该团队在上述研究基础上,快速研发出了新型绿色抑菌消毒剂——高纯天然大蒜E素制剂。研究表明,天然大蒜E素类制剂具有非常优异的抑菌消毒功效,在有效抑制细菌细胞膜生长的同时,能穿过致病菌的细胞膜而进入细胞质中,破坏致病菌的正常新陈代谢,从而抑制细菌的生长繁殖。空气悬浮实验发现,在5ppm浓度下,大蒜E素即可实现高效无残留抑菌消毒,这表明低剂量的大蒜E素可以有效抑制细菌。  3月4日上海莱慎生物科技有限公司与上海有机所签订技术许可协议,双方将联合推出安全环保高效的蒜素类抑菌消毒剂系列产品。

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